Un des noms originaux du groupe, Tea Set, est abandonné après que le groupe se fut trouvé à l'affiche avec un autre groupe du même nom. Barrett propose sur le coup une alternative, The Pink Floyd Sound, une référence à deux musiciens de blues, Pink Anderson et Floyd CouncilaLe son si particulier du premier quatuor s'est forgé lors des longues improvisations de standards de blues que le groupe jouait sur scène. Le Sound et le The seront d'ailleurs assez vite abandonnés. Propulsé au-devant de la scène underground londonienne grâce au périodique International Times et aux concerts à l'UFO Club organisés par John Hopkins et Joe Boyd, le groupe développe des compositions principalement dues à Syd Barrett, qui proposent un mélange de rock psychédélique américain, de whimsy britannique et bien sûr de blues, particulièrement dans les solos de guitare. Des années après, il arrivera encore au groupe de finir le concert sur une improvisation de blues.
Le 6 mars 1967, le groupe passe pour la première fois à la télévision britannique, sur Granada TV, à Manchester, et y interprètent Interstellar Overdrive.
Le groupe signe un contrat avec la maison de disques EMI en 1967 et sort deux singles, Arnold Layne le 11 avril et See Emily Play le 16 juin. Arnold Layne est banni des ondes radio pour ses paroles supposément explicites, mais atteint quand même le top 20.
Sorti le 5août1967, le premier album du groupe, The Piper at the Gates of Dawn (nom tiré d'un chapitre du Vent dans les sauls de Kenneth Grahame), est considéré comme un exemple typique de psyché folk britannique. L'album est un succès au Royaume-Unis, mais pas aux États-Unis. Le 14 novembre, le groupe entame une tournée avec Jimi Hendrix, ce qui lui au groupe une certaine notoriété.
En 1968, Syd Barrett souffre d'une dépression nerveuse attribuée notamment à l'usage prolongé de drogues psychédéliques (essentiellement le LSD)., à la pression de la vie de groupe, aux enregistrements et aux tournées permanentes. Il s'avère également que Syd souffre depuis le début de schizophrénie, qui se serait manifestée tardivement, peut-être déclenchée par l'usage de drogues, la fatigue et le stress. Ses performances scéniques se limitent à jouer la même note pendant toute la soirée. Le comportement de Barrett dans la vie courante est devenu imprévisible : il oublie où il se trouve, ne se rend pas aux concerts. Pendant un concert, en plein bad trip d'acide, il arrache les cordes de sa guitare et s'enfuit en courant. Pour permettre tout de même au groupe de jouer, les autres membres invitent le guitaristeDavid Gilmour, revenu à Londres, à rejoindre le groupe afin de pouvoir assurer les spectacles. Il est officiellement intégré à la formation le 18 février. Gilmour doit prendre en charge les parties de guitare et de chant normalement assurées par Barrett. Pink Floyd joue ainsi à cinq pendant une très courte période, jusqu'à ce que Syd Barrett, devenu totalement incapable de jouer sur scène, soit exclu définitivement le 6 avril. Il publiera deux albums solos avant de se retirer paisiblement de la vie musicale.
Le premier disque sans Syd Barrett sera la bande originale du film More de Barbet Schroeder. Cette dernière se distingue par un son acid folk et même heavy metal avec The Nile Song. La bande originale paraît le 27 juillet chez Columbia.
Le disque suivant, Ummagumma sort en septembre-octobre 1969.
L'album Atom Heart Mother, sorti le 10 octobre 1970, est un bon exemple des nouvelles prétentions artistiques que visent de nombreux groupes de rock à la même époque. Les deux pièces instrumentales qui débutent et achèvent le disque: la première, longue suite éponyme de 23 minutes, pour laquelle participent orchestre et chœurs, et Alan's Psychedeli Breakfast, collage de sons d'un petit déjeuner (pris par Alan Stiles, un roadie du groupe) entrecoupés de courts passages musicaux, placent le groupe dans le giron de l'avant-garde musicale. Pour l'orchestration et la composition du morceau titre, le groupe fit appel à Ron Geesin qui avait déjà collaboré, la même année, avec Roger Waters sur l'album Music from The BodyStanley Kubrick aurait demandé à Roger Waters la permission d'utiliser Atom Heart Mother pour son film Orange mécanique (1971)ce dernier refusa et le groupe aurait par la suite regretté cette décision après avoir visionné son film. 5 novembre 1971, Meddle est probablement l'album qui a consacré Pink Floyd comme un des groupes majeurs de l'époque grâce à One of These Days, devenu un classique de leurs concerts, et surtout Echoes, un titre long de 23 minutes, avec des passages instrumentaux longs et planants. Une légende persistante veut que Echoes, le dernier morceau de l'album, soit synchronisé avec la dernière section du film 2001, L'Odyssée de l'espace réalisé par Stanley Kubrick, sorti trois ans plus tôt. Par ailleurs, c'est Meddle qui définira clairement le son de Pink Floyd comme progressif, c'est-à-dire de longues pièces complexes et souvent divisées en plusieurs mouvements, ce qu'avait amorcé l'album précédent, Atom Heart Mother
Shine On You Crazy Diamond, qui formera la pièce majeure du prochain album, Wish You Were Here, sort en 1975.
Des tensions commencent à émerger lors de l'enregistrement de cet album. Le morceau principal, Shine On You Crazy Diamond, est un long hommage à Syd Barrett dont l'esprit semble continuer à hanter le groupe. Welcome to the Machine et Have a Cigar sont des critiques acerbes de l'industrie du disque, tenue pour responsable de la déchéance de Barrett. La chanson-titre, ode acoustique aux absents, conclut en quelque sorte l'album, enchaînant avec la seconde partie de Shine On. Pendant l'enregistrement de cet album, Syd est apparu dans le studio. Les membres du groupe ne l'ont initialement pas reconnu tant il avait changé.
The Wall sort en novembre 1979. Quelques phrases extraites des textes vont marquer les esprits, comme We don't need no education, we don't need no thought control (« nous n'avons pas besoin d'éducation, nous n'avons pas besoin de gens qui pensent pour nous ») sur Another Brick in the Wall (Part 2). Il marque le début d'une collaboration entre le groupe, le compositeur Michael Kamen et le producteur Bob Ezrin.
1987 sort l'album A Momentary Lapse of Reason, Richard Wright, officiellement réintégre le groupe qu'après la tournée qui suit l'album, à cause de problèmes juridiques. Il est néanmoins crédité aux claviers sur l'album.
Un certain nombre de musiciens additionnels sont crédités sur l'album (ce qui fut aussi le cas dans un autre registre sur The Wall et The Final Cut).
Tony Levin, bassiste et violoncelliste de Peter Gabriel, remplace Roger Waters à la basse, Scott Page, au saxophone. C'est le saxophoniste, guitariste et flûtiste entre autres du groupeSupertramp durant leur tournée de 1983 ainsi que sur l'album Brother Where You Bound (1985), auquel avait participé David Gilmour.
Du fait de l'absence de Waters, principal parolier du groupe depuis une décennie, le groupe doit se faire épauler à l'écriture des textes.
David Gilmour coécrit les paroles de Learning To Fly, On the Turning Away et Dogs Of War avec Antony Moore, Yet Another Movie avec Pat Léonard.
En ce qui concerne les musiques, elles sont toutes signées David Gilmour à l'exception de Signs Of Life, cosignée avec Bob Ezrin.
Round and Around, A New Machine Part I et II, Terminal Frost et Sorrow sont signés David Gilmour aux paroles et à la musique.
David Gilmour, Nick Mason, et Richard Wright rejoignent Roger Waters le temps d'un concert à l'occasion duLive 8 le 2 juillet 2005 à Hyde Park . Le groupe est alors au complet. Avant d'entamer Wish You Were Here.
Après le concert, des rumeurs d'une éventuelle reformation de Pink Floyd circulent, mais sont démenties par David Gilmour qui déclare au quotidien italien La Repubblica, alors que beaucoup de fans croyaient dur comme fer que Pink Floyd redonnerait des concerts avant la fin de l'année 2005.
Le 7juillet2006, Syd Barrett meurt à Cambridge des suites de complications liées à un cancer du pancréas. Il a 60 ans.
Richard Wright meurt le 15septembre2008, à 65 ans, après un court combat contre le cancer.