Le mariage est tumultueux et marqué par de nombreuses interactions avec la police. Dès 1929, soit trois ans après avoir marié son homme, elle le quitte mais ne le divorcera officiellement jamais.
Elle habite avec sa mère et travaille comme serveuse avant janvier 1931 où elle fait la rencontre de Clyde Barrow.
Dès 1932, le but dans la vie de Clyde Barrow est de se venger de la prison qui l'a humilié et de planifier un raid qui fera évader des prisonniers afin de gêner à son tour l'institution carcérale et ses dirigeants. Il se monte une équipe et vit de petits larcins, des vols de magasins locaux et de caisses d'épicerie. Au mois d'août, alors que la fin de la prohibition n'a pas encore un an, Barrow, Parker et d'anciens compagnons de cellule boivent de l'alcool dans un stationnement de l'Oklahoma quand deux policiers les approchent. Barrow et un complice paniquent et en tuent un et blessent gravement l'autre à coups de carabines (qui sera toujours l'arme préférée de Barrow). Barrow et son groupe tueront au total 9 hommes de loi dans leur croisade. Deux mois plus tard ils tuent un civil dans une épicerie en lui volant 28$ et des produits d'épicerie.
W.D.Jones joint le groupe même si il n'a que 16 ans car il connait Barrow depuis toujours. À Noël, il a tout de suite son baptême de feu au Texas en tuant celui à qui le gang Barrow vole une voiture. Moins de 2 semaines plus tard, Barrow tue un shériff en tombant par erreur dans un barrage érigé pour attraper un autre brigand. On ne les connait pas encore du côté de la justice et on ne sait trop quoi chercher quand on trouve les cadavres laissés derrière par le gang Barrow. Le frère de Clyde, Buck, et la femme de Buck, Blanche, se joignent à Clyde, Parker et Jones et le quintette s'installe à Joplin au Missouri.
En avril le gang tue à nouveau deux jeunes hommes de loi ce qui rend l'opinion publique, jusqu'alors quelques fois excitée et presque favorable à leurs épopées, 100% contre eux.
La justice du Texas fait appel à deux tireurs d'élite qui se défilent, incertains de vouloir tirer sur une femme. L'ancien shériff Frank Hamer, un vrai dur, dit oui au projet de monter une équipe de 6 et de coincer le gang Barrow. Hamer découvre que le gang se déplace pratiquement toujours en cercle. visitant entre autres les familles de chacun. Quand le gang visite la famille de Methvin en Lousiane en mai 1934, le père de ce dernier est mis à contribution pour aider l'équipe de Hamer cachée dans les bois.
Il est en bordure de la route fait arrêter la voiture de Barrow sous un faux prétexte, quand Barrow sort de la voiture pour lui parler, le père de Methvin se sauve dans les bois et l'équipe de Hamer tire 130 fois en direction de Clyde et Bonnie. Le premier est touché 17 fois, la seconde, dans la voiture, est touchée 26 fois.
Le jeune embaumeur Dillard qui avait été kidnappé un an plus tôt travaillera sur les cadavres de Clyde Barrow et Bonnie Parker.