En 1965, il est le héros pour la première fois dans Nishan (Aspi Irani), avant de se retrouver devant Dilip Kumar dans Sangharsh en 1968.
Ce sont les films Khilona (Chander Vohra, 1970), puis Seeta Aur Geeta (Ramesh Sippy, 1972) qui vont faire de lui un acteur avec lequel il faut dorénavant compter.
Ainsi, il entame une collaboration avec le réalisateur-poète Gulzar pour lequel il tournera 9 films que l'on peut qualifier de parallèles.
Ces films, comme Aandhi (1975), Mausam (1975), Angoor (1981) et Namkeen (1982) sont considérés comme les meilleurs de sa carrière ; Gulzar a su exploiter son jeu nuancé qui ne ressemble pas à celui de ses collègues, plus classiquement indien.
Dans le cadre des films d'auteur, il ne faut pas oublier Chatranj Ke Khiladi (Satyajit Ray, 1977) dont une photo, où Sanjeev Kumar figure, avait fait l'objet du CDQ 20